还记得那位河北工业大学的“艾莎公主”白国英吗？2019年，她在Nature上给出了“点水成冰”的答案。

时至今日，已经从一名讲师成长为青年教授的她，又在Nature  Communications上续写“冰雪奇缘”！

4月11日，河北工业大学材料学院白国英教授课题组在Nature Communications上发表题为“Controlled condensation by liquid contact-induced adaptations of molecular conformations in self-assembled monolayers”的高水平论文，并被刊登在Nature Communications编辑精选网页（展示某一领域最近发表的50篇最好论文）上。河北工业大学材料科学与工程学院天津市层状复合与界面控制技术重点实验室为第一完成单位。

表面冷凝水不仅是造成日常云雾、晨露、玻璃起雾的常见现象，而且对蒸汽循环能源生产、冷凝控制传热、化合物分馏等许多工业过程都有重要影响。然而，在过去的一个世纪里，对影响/控制水凝结的理解仍然停留在比较容易触及的表面化学和形貌性质的层次上。河北工大材料学院研究人员发现了更微观的分子构象异质化可以影响/控制水的凝结。该研究结果对于深入了解影响冷凝的表面性质以及提供控制表面冷凝的新策略具有重要意义。

故事开始于大约七年前的一天，当时的白国英还是博士研究生，在做冰成核温度的测量（一个通过光学显微镜观察表面上水滴在降温过程中冻结过程的实验，如有兴趣，请参阅“Nature 2019, 576,437-441”了解更多细节）时，发现再次测量之前测试过冰成核温度的表面时，上一次测试中的水滴痕迹以一种独特的冷凝水滴图案显示出来（图a）。白国英说道，“虽然该现象看起来很有趣，但因为当时的博士课题就将其暂且搁置了，直到2020年，我的学生再次观察到这一现象，我才把它捡起来，进行了系统的研究”。

如图b所示，当液滴简单快速地接触过表面后，该区域上的冷凝速率、密度、液滴尺寸都会发生显著变化。这种液体接触引起的冷凝速率/密度下降现象简称为LCICD。起初，白国英和其他人一样怀疑研究这种现象的意义，认为它可能是由接触的液滴污染引起的。直到进行了一系列的实验，排除了表面化学/形貌的变化、水接触引起的水分子/挥发性有机化合物的吸附、以及有无液体接触过的两区域之间的相互冷凝干扰等可能的原因，研究人员才确信继续这项工作。研究人员发现LCICD现象并不适用于未修饰的硅表面，但却普遍存在于自组装单层（SAM）上，无论基底是平坦的还是具有纳米结构的，是硬的还是软的。这表明表面的SAM分子在LCICD现象中起着关键作用，自此，课题取得了初步的进展。之后，研究人员通过实验测试发现液体接触后SAM分子在表面上的构象会发生变化，最终揭示了LCICD背后的机制（图c）——在液体接触后，表面的分子链变得更倾斜，使得一些有利的成核位点被覆盖，最终导致冷凝速率/密度降低。在此基础上，研究人员发现LCICD对于不同种类的接触液体均适用，对于各种表面也是通用的，前提是在液体接触诱导下，表面上存在能够通过改变片段构象屏蔽至少部分成核位点的柔性片段；并详细阐述了接触液体和表面性质对LCICD程度的影响——在一定范围内增加液体极性和延长接触时间都有助于表面分子构象的响应，从而提高LCICD程度；随着表面片段柔性的增加，LCICD程度也随之增加。此外，该工作在不设计任何表面化学和形貌图案的情况下，基于LCICD现象，通过超快液体接触诱导实现了对凝结的空间控制；且发现利用LCICD现象控制冷凝的策略可以推广到水以外的其他体系。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47507-x

图文/材料科学与工程学院

审核/郑士建