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河北工业大学团队在大气环境低碳治理研究取得阶段性重要进展

在国家“双碳”战略背景下，对大气环境的碳基污染物减排研究正在掀起一个新热点，但大气环境具有气量大、污染物浓度低等特点，而针对CO2资源化利用，更存在CO2转化目标产物选择性低、转化效率低，以及运行成本高等瓶颈问题。河北工业大学团队针对上述科学问题，本着“从基础到应用”和“从应用到基础”两个维度，开展了多学科交叉以及有组织的科学研究，取得阶段性重要进展。参加该项目研究的河北工业大学教师团队包括：沈伯雄（能源环境）、张鲁华（化学化工）、吕宏虹（环境工程）、杨建成（能源工程）、于丰收（化学化工）等，所发表论文的第一单位均为河北工业大学。

针对大气环境中CO2转化目标产物选择性低和转化效率低的瓶颈问题，项目报道了一种由氮掺杂量可调控的碳基底和小尺寸PdAu纳米颗粒组成的负载型双贵金属电催化还原PdAu/NxC催化剂。研究发现对碳基底进行氮掺杂促进了催化剂界面电子转移，降低COO-形成能垒，从而提高电催化还原CO2生成CO活性。PdAu/N7.50C整体催化剂在常规H-型电解池中实现了100%的CO产物选择性（Surprising Result），远优于目前报道的其他催化剂。该成果于2023年发表在环境催化领域顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental上（IF="24.319）。

针对大气环境中CO2电催化还原过程中电极材料成本高和转化效率低的问题，项目以碳纳米管为基底，采用简易枝接方法，在碳纳米管表面分别枝接氰基（Cy）、氨基（Am）和吡啶（Py）含N官能团，进一步轴向配位锚定酞菁钴。研究发现，三种构型的 N 对 CoPc CO2还原反应具有不同的调控作用，吡啶 N 轴向配位的 CoPc-Py-CNT 具有最高的CO法拉第效率（FECO="94" %），其次是 CoPc-Cy-CNT（FECO="93%）和CoPc-Am-CNT（FECO="92" %），均远超传统非贵金属催化剂。该成果于2023年发表在化工环境领域顶级期刊Chemical Engineering Journal上（IF="16.744）。

针对特殊场所的泄露造成局部大气环境区域含有多类型剧毒VOCs，传统碳基吸附剂存在吸附性能低和重量重等缺点，项目以高吸附容量、高吸附速率、广谱型和轻量化为目标，采用水热法合成了NU-1000及Fe改性后的复合型MOFs材料，并基于巨正则系综蒙特卡洛法（GCMC）对其机制进行量子化学理论模拟，优化了Fe(Ⅲ)-NU-1000(Zr)吸附剂结构，优化后吸附剂吸附能力约是传统碳基材料的10倍，质量约是1/10。项目进一步探讨了新型改性MOFs材料对化学战剂（CWAs）高效吸附和快速解毒策略，该研究为应急场所的高效和轻量化防护技术提供理论支撑。该成果分别于2022年和2023年发表在材料和化学领域顶级期刊ACS Applied Materials & Interfaces（IF="10.383）和Coordination Chemistry Reviews（IF="24.833）。

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